Etude des paramètres gouvernant les performances catalytiques d'AlPO, AlGaPO et GaPO purs et en présence de vanadium dans l'ammoxydation du propane
(2008)
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- L'ammoxydation du propane a été étudiée utilisant, comme catalyseurs, des oxydes métallo-phosphates (AlPO, AlGaPO et GaPO) purs et en présence de vanadium. Dans une première partie, l'effet de la nitruration, réalisée sous flux d'ammoniac et à haute température, des précurseurs oxydes sur l'ammoxydation du propane a été étudié. La nitruration d'AlPO, AlGaPO et GaPO permet de substituer une partie de l'oxygène de réseau anionique par de l'azote tout en conservant le caractère amorphe et la grande surface spécifique du précurseur de départ. L'activité catalytique des oxynitrures (AlPON, AlGaPON et GaPON), ne présente pas de changements significatifs par rapport à leur précurseur oxyde. La modification des propriétés acido-basiques provoquée par la nitruration n'influence pas significativement l activité catalytique. Une dénitruration des oxynitrures, par perte d'azote, a été clairement mise en évidence dans les conditions de réaction utilisées. Dans une deuxième partie, les précurseurs oxydes AlPO, AlGaPO et GaPO ont été imprégnés par du vanadium (5% en masse de vanadium). L'influence de l'ajout de vanadium sur les propriétés texturales, structurales et sur l'activité catalytique des précurseurs métallo-phosphates a été étudiée par différentes techniques physico-chimiques. L'imprégnation du vanadium mène à : (i) une diminution de la surface spécifique et l'apparition de pores de plus grande taille, (ii) la cristallisation des supports (qui restent amorphes en l'absence de vanadium) et la formation de V2O5 cristallin, (iii) une réduction plus facile de V2O5 en présence de AlGaPO et (iv) quelle que soit la nature du support, des modification importantes dans les performances catalytiques : a) augmentation de la conversion de C3H8 et NH3 et de la sélectivité en ACN et b) diminution de la sélectivité en AcCN et C3H6. Le catalyseur de vanadium supporté sur AlGaPO a montré le plus grand rendement et la plus grande sélectivité en acrylonitrile. Des mélanges mécaniques entre V2O5 et les précurseurs oxydes (AlPO, AlGaPO et GaPO) montrent un effet de synergie catalytique entre les phases oxydes. La meilleure performance catalytique du catalyseur AlGaPO imprégné avec du vanadium pourrait s'expliquer en considérant que le support AlGaPO maintient le vanadium dans un état d'oxydation approprié qui favorise la formation d'acrylonitrile.
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Soria, M. A. (2008). Etude des paramètres gouvernant les performances catalytiques d’AlPO, AlGaPO et GaPO purs et en présence de vanadium dans l’ammoxydation du propane. https://hdl.handle.net/2078.5/98113